Воспроизвести At The Andy Warhol Museum
В 1965 году менеджером группы стал знаменитый художник Энди Уорхол, предложивший группе использовать в качестве вокалистки на некоторых песнях свою протеже, певицу немецкого происхождения Нико. Репутация Уорхола помогла группе достигнуть ещё большей известности; более того, именно он помог группе заключить контракт с лейблом Verve Records, формально значась «продюсером», а фактически даровав The Velvet Underground возможность создать тот звук, который будет устраивать их. Благодаря Уорхолу группа также стала участвовать в мультимедиашоу Exploding Plastic Inevitable, в котором использовалась их музыка; шоу включало видео и иллюстрации, сделанные Уорхолом. Несколько месяцев это шоу устраивало свои представления в Нью-Йорке, а потом совершило тур по США и Канаде. Последний раз его инсталляция произошла в мае 1967 года.
В 1966 МакЛайс ненадолго вернулся в группу, и вместе они сыграли несколько концертов (в них не участвовал Рид, поскольку заболел гепатитом); Кейл пел и играл на органе, а Такер перешла на бас-гитару. В частности, во время этих записей группа исполняла джем «Bucker T» (основой для названия стала рок-группа Booker T. & the MG's); позже этот джем был записан под названием «The Gift» для «White Light/White Heat». Некоторые из этих концертов были записаны и изданы на бутлегах, став единственными сохранившимися записями The Velvet Underground с МакЛайсом. МакЛайс хотел вернуться в группу, уже добившуюся без него определённой популярности, однако Рид в итоге помешал этому.
В декабре 1966 Уорхол и Дэвид Далтон создали специальный мультимедиапроект для журнала Aspen. Помимо различных иллюстраций и буклетов, в «комплект» вошёл двухсторонний диск, на одной стороне которого находились записи, связанные с Тимоти Лири, а на другой — запись «Loop», подписанная названием The Velvet Underground. На самом деле «Loop» была записана Кейлом в одиночку и представляла собой запись гитарного фидбэка, чья громкость усиливалась к концу. Эта запись стала своего рода предтечей нойз-альбому Рида «Metal Machine Music», основанному на той же идее, и одной из первых записей, предопределивших нойз и индастриал. Также «Loop» стала первой изданной и доступной для продажи записью The Velvet Underground.